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这篇Nature Catalysis,“看不到”析氢反应!

时间:2022-05-09 12:56:09   来源:中医保健

0 nm到300 nm)。

▲绘成3. Gr在Pt (111)面上的碳插层步骤

▲绘成4. Gr/Pt(111)和Pt(111)的五县碳活性

要能:

1、EC-STM连续监测表层,双层势区未见形态改变。另一方面,当在带电气碳的势区得不到STM绘成像(绘成3a)时,本指导掩蔽到一个(1×1) Gr内部结构,说明在Gr层下面的Pt(111)表层上实际上被带电气,造成了(3×3)上层内部结构的提高。这个步骤被断定是可逆的。绘成3a,b揭示了在同一表层左边(由绘成3a,b中的的红色圆点指示)的原子核级辨认成的动梯度STM绘成像。在0mV相比之下RHE时,一个零碎的碳单层带电气在Gr层下的Pt (111)上。这一原子核嵌入步骤声称Gr层的白点时有发生了并不大的改变,Gr层显得极其平坦,并以一个简单的(1×1)d为相似性。另一方面,当施加的阳极势能被设立在与碳的脱附相对应当的势能视窗时,(3×3)d当即重新成现。

2、由于原子核和碳原子核通过自由态Gr层的穿透已被深入研究确认或许是由本征毛病辅助的,本指导假设碳原子核带电气在顶层镀层一个大上的静态。绘成3c、d为建模的Gr/Pt(111)和Gr/H(1ML)/Pt(111)的STM绘成像。建模结果确认了实验室目视到的在Gr和Pt(111)密切关系的阻塞生活空间中的碳插入的STM对比和振荡的改变。古怪的是,在绘成像上掩蔽到的毛病(绘成3a,b中的的黄圈)由于EC梯度的抑制作用,对比度时有发生了极大的改变,在500mV时是暗的,而在0mV时则显得并不明亮和凹陷。

3、本指导断定,诱发的H2底物只能渗透。为了离开一般来说生活空间,它们必须扩散到Gr下面,以达致如绘成3a、b(黄圈)或晶界所示的大毛病。在LSV实验室中的掩蔽到的较低的Gr/Pt(111)体制的活性,或许是由于H2底物在Gr和镀层表层密切关系的有限生活空间内被捕获的结果。另一方面,Gr/Pt(111)和Pt(111)的Tafel斜率并不全然相同,声称HER必要很难相对来说的改变,因为这两种只能的反应当会实际上时有发生在Pt(111)表层。

▲绘成5. 依赖性中的的梯度动态EC-STM绘成像

▲绘成6. 依赖性启动子比对及电气压粗糙度分五县

要能:

1、绘成5揭示了随着EC势能的降低,原子核辨认成率的相对来说渐进损失。然而,这种震荡不是由于如尖端的修改或机械各向异性等的物件因素,而是应当用的EC梯度的结果,因为它是高度可逆的。尽管如此,可以掩蔽到这些辨认成率的改变并不以相同的方式冲击整个表层。在某些范围,如台阶边缘和点毛病,而会的尖崖和频率特别增强。本指导提议,竖井电气压的这种各向异性是由于EC反应当会造成了的局部环境改变避免竖井电气感的瞬时改变,因此是确定活性启动子的有力物件。

2、古怪的是,L(E)与EC梯度斜率的一般形状与LSV数据库并不全然相同。这很容易解读,假设合成反应当会和最终的合成电气压是EC-STM精确测量的隧穿电气压的一级扰动。当反应当会的应在梯度(即能检测到合成电气压的略低于梯度)达致时,HER开始时有发生,隧穿结瞬间时有发生改变,因为原子核大幅度被转化为H, H2转变成并被解吸。因此,定量竖井电气压中的粗糙度或频率的L(E)可以实际上与合成电气压联系起来。运用EC-STM技术开发,可以可实现拿到并不相同EC势能下的高生活空间辨认成率。然而,最终当过梯度所需大时,竖井电气压中的的相关频率达致一个稳定差值,这解读了在更加低梯度下掩蔽到的平台。最主要的是,这些局部活性数据库不是在碳饱和状态条件下拿到的,因此,即使在正电气压相比之下RHE的只能,也可以掩蔽到合成电气压。

3、本指导的实验室断定,运用电气压粗糙度,cr-EC-STM提供者了以原子核宏观精确深入研究单个毛病和特殊密切相关的依赖性的或许性,使之不太或许超越标准化EC技术开发提供者的面积平均的资讯。正如在标准化LSV中的一样,cr-电气压绘成使识别表层上存在的合成启动子和定量确定它们的应在梯度成为或许。

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